Ο κύριος όγκος του υλικού αποτελείται από αιτήσεις πολιτών, συλλόγων, σωματείων, ενώσεων, κοινοτήτων, κλπ., οι οποίες διεκπεραιώνονταν από το Πολιτικό Γραφείο στα αρμόδια Υπουργεία και στις υπηρεσίες, που με τη σειρά τους έστελναν τις σχετικές απαντήσεις στα αιτήματά τους και στις καταγγελίες αυτές.
Αρχείο Παπαχριστοδούλου (Πολύδωρος, Περικλής, Άλκης) Ι. Προσωπικό αρχείο Πολύδωρου Παπαχριστοδούλου: φ. Α: Πολύδωρος, Περικλής, Άλκης Παπαχριστοδούλου, φ. Β: Μυρτίλος Αποστολίδης, φ. Γ: Γεώργιος Βιζυηνός: 1. Έμμετρα. Αντίγραφα ποιημάτων σε μονόφυλλα ή τεύχη χφα μονόφυλλα 220, δακτυλογραφημένα μονόφυλλα 4, 2. Επιτύμβιο Γ. Βιζυηνού. Συνεργασίες. Ενεπίγραφες μελέτες και ανεπίγραφα σημειώματα περί Γ. Βιζυηνού των: Πολ. Παπαχριστοδούλου, Αρχιμ. Νικ. Βαφείδου, κ.ά. 3. Επιμνημόσυνοι λόγοι. 1 λόγος χειρόγραφος (φφ 3) και επτά (7) δακτυλογραφημένοι (φφ. 12) του Π. Παπαχριστ. στον τάφο του ποιητή. Ένας (1) λόγος δακτυλογραφημένος (φ. 1) του Ι. Καρδαρά. 4. Διάφορα. Μία (1) εικόνα του ποιητή εξ εντύπου. Δέκα (10) σημειώματα. 5. Έντυπα. 6. Περιοδικό "Ελλην. Δημιουργία" (τεύχος 40ό, 1949, Αφιέρωμα) φ. Δ-Ε: Μελέτες ιστορικές, αναστενάρια, φ. ΣΤ: Λαογραφικά θέματα, φ. Ζ: Αλληλογραφία, φ. Η: Έντυπα, φ. Θ: Συλλογή ογδόντα πέντε (85) φωτογραφιών, φ. Ι: Θρακικά ποικίλα, φ. ΙΑ: Διάφορα. ΙΙ. Αρχείο Περικλέους Παπαχριστοδούλου.
Το αρχείο προγραμμάτων αποτελείται από προγράμματα παραστάσεων, μεμονωμένα ή σε δεμένους δερματόδετους τόμους ανά χρονιά ή ανά σκηνή, από την έναρξη της λειτουργίας του Εθνικού Θεάτρου (1932) έως σήμερα. Τα τεκμήρια διαφέρουν μεταξύ τους ως προς τη μορφή και το περιεχόμενο (εν τέλει ως προς τη γενική αντίληψη για το τι σημαίνει θεατρικό πρόγραμμα και τι σκοπό εξυπηρετεί). Στα πρώτα χρόνια π.χ. υπάρχουν δίφυλλα ή και μονόφυλλα προγράμματα με ελάχιστες πληροφορίες, ενώ στα τελευταία, προγράμματα με πλήθος πληροφοριών και κειμένων (κάποιες φορές περιλαμβάνουν ακόμη και το κείμενο της παράστασης) που φτάνουν σε πολύ μεγαλύτερο αριθμό σελίδων.
Η συγκεκριμένη συλλογή αποτυπώνει όλη την πολιτιστική προσφορά του φορέα στα 65 χρόνια συνεχούς καλλιτεχνικής δημιουργίας.
Το επιστημονικό ενδιαφέρον του ιδρύματος στράφηκε εξαρχής στους εκπατρισμένους. Επί σειρά ετών (1930-1975) έγινε επί τόπου έρευνα στους συνοικισμούς εντός και εκτός του λεκανοπεδίου της Αττικής. Καταγράφηκε η προφορική ιστορία 5.000 προσφύγων από όλες τις περιοχές της Μικράς Ασίας, ερευνήθηκαν 1.375 οικιστικές μονάδες και εργάστηκαν για το σκοπό αυτό πάνω από εκατό ερευνητές. Οι μαρτυρίες συγκροτούν το Αρχείο Προφορικής Παράδοσης, αρχείο που αριθμεί 300.000 χειρόγραφες σελίδες. Το πλούσιο πληροφοριακό υλικό αναφέρεται στην ειρηνική – την προ της καταστροφής – περίοδο και περιγράφει ολόκληρο τον κύκλο ζωής των μικρασιατικών πληθυσμών στη γενέτειρα. Έχει ταξινομηθεί κατά γεωγραφική περιοχή (Αιολίδα, Ιωνία, Καρία, Λυκία, Παμφυλία, Κιλικία, Πισιδία, Φρυγία, Γαλατία, Λυκαονία, Καππαδοκία, Παφλαγονία, Πόντος, Βιθυνία, Λυδία, Μυσία, Ανατολική Θράκη, Χώρες Τίγρη και Ευφράτη Ποταμού και Καύκασος). Το ταξινομικό σχήμα του Αρχείου παρέχει την ευχέρεια να εξεταστούν οι μικρασιατικοί οικισμοί, στο πλαίσιο ευρύτερων γεωγραφικών και κοινωνικών ενοτήτων, στις οποίες είναι ενταγμένοι. Η Μικρά Ασία έχει χωριστεί σε 20 επαρχίες και 120 περίπου περιφέρειες. Παρότι η οριοθέτηση βασίστηκε σε εμπειρικά κριτήρια της δεκαετίας του 1930, κρίθηκε σκόπιμο να συσχετιστούν με τη ρωμαϊκή διαίρεση της Μικράς Ασίας και να χρησιμοποιηθεί η αρχαία ελληνική ονοματολογία. Η διερεύνηση κάθε οικισμού, λαογραφική στη βασική σύλληψή της, είναι πολύπλευρη και λεπτομερής, ενώ τα στοιχεία που συλλέχθηκαν καλύπτουν ευρύτατο θεματικό πεδίο. Εξετάζονται μεταξύ άλλων: γλώσσα, γεωγραφία, οικονομία, κοινωνική και θρησκευτική ζωή, εκπαίδευση, τοπική ιστορία.
Το επιστημονικό ενδιαφέρον του Κέντρου Μικρασιατικών Σπουδών στράφηκε εξαρχής στους πρόσφυγες. Επί σειρά ετών (1930-1975) έγινε επί τόπου έρευνα στους συνοικισμούς εντός και εκτός του λεκανοπεδίου της Αττικής. Καταγράφηκαν οι προφορικές μαρτυρίες 5.000 προσφύγων από όλες τις περιοχές της Μικράς Ασίας και ερευνήθηκαν 1.375 οικιστικές μονάδες. Οι μαρτυρίες συγκροτούν το Αρχείο Προφορικής Παράδοσης, που αριθμεί 300.000 χειρόγραφες σελίδες. Το πλούσιο πληροφοριακό υλικό αναφέρεται στην προ της καταστροφής περίοδο και περιγράφει ολόκληρο τον κύκλο ζωής των μικρασιατικών πληθυσμών. Έχει ταξινομηθεί κατά γεωγραφική περιοχή (Αιολίδα, Ιωνία, Καρία, Λυκία, Παμφυλία, Κιλικία, Πισιδία, Φρυγία, Γαλατία, Λυκαονία, Καππαδοκία, Παφλαγονία, Πόντος, Βιθυνία, Λυδία, Μυσία, Ανατολική Θράκη, Χώρες Τίγρη και Ευφράτη Ποταμού και Καύκασος). Το ταξινομικό σχήμα του Αρχείου παρέχει την ευχέρεια να εξεταστούν οι μικρασιατικοί οικισμοί, στο πλαίσιο των ευρύτερων γεωγραφικών και κοινωνικών ενοτήτων στις οποίες ήταν ενταγμένοι. Η Μικρά Ασία έχει χωριστεί σε 20 επαρχίες και 120 περίπου περιφέρειες. Η διερεύνηση κάθε οικισμού, λαογραφική στη βασική σύλληψή της, είναι πολύπλευρη και λεπτομερής, ενώ τα στοιχεία που συλλέχθηκαν καλύπτουν και άλλα θεματικά πεδία (γλώσσα, γεωγραφία, οικονομία, κοινωνική και θρησκευτική ζωή, εκπαίδευση, τοπική ιστορία).
Αντίγραφα των τεκμηρίων του Αρχείου Προφορικής Παράδοσης
Τo πρυτανικό αρχείο περιλαμβάνει: α) τα Βιβλία Αρχαιρεσιών στα οποία καταγράφεται η διαδικασία εκλογής των μελών της Συγκλήτου, β) τα Βιβλία Πράξεων Πρυτανείας στα οποία καταγράφονται διάφορες διοικητικές διαδικασίες, γ) Πρυτανικοί λόγοι που εκφωνούνταν κατά την ανάληψη και παράδοση της Πρυτανείας από τον εκάστοτε Πρύτανη και δ) Επίσημοι Λόγοι που εκφωνήθηκαν είτε από τους Πρυτάνεις είτε από καθηγητές σε εθνικές επετείους, λοιπές εορτές, αναγορεύσεις επιτίμων διδακτόρων, κ.λπ.
Αρχείο πρωτότυπων σχεδίων αρχαιολογικών ευρημάτων.
Ο Πύρρος Καραπάνος ήταν έμπορος, στέλεχος του κόμματος των Φιλελευθέρων και γερουσιαστής (1933). Το αρχείο περιέχει την αλληλογραφία του Καραπάνου με διάφορα στελέχη του κόμματος των Φιλελευθέρων σχετικά με τη χρηματική ενίσχυση του κόμματος, αποδείξεις εισφορών του ιδίου στο κόμμα (1933), αλληλογραφία με διάφορους για εξυπηρετήσεις (1916-1933), εμπορική αλληλογραφία (με τους Α. Χωρέμη και Δ. Ψάθη, την Iovική Τράπεζα και την Société Générale de Crédit Industriel et Commercial, 1917-1926), διάφορα τιμολόγια ελληνικών και ξένων εταιρειών (1926-1931).